近日，中國海洋大學材料科學與工程學院在水系超級電容器研究方面取得重要進展，相關論文《利用氧空位和Fe-C鍵的耦合作用抑制非活性轉變實現鐵基負極的長循環壽命》（Inhabiting Inactive Transition by Coupling Function of Oxygen Vacancies and Fe-C Bonds Achieving Long Cycle Life of Iron-Based Anode）被國際頂尖期刊Advanced Materials（IF 29.4）刊發。中國海洋大學博士生范洪光為第一作者，柳偉教授和金永成教授為共同通訊作者，中國海洋大學為唯一署名單位。
超級電容器作為能量存儲器件因具有較快的充放電速率、較高的功率密度和長的循環壽命等特點已被廣泛應用于智能電網、新能源汽車、風力發電和太陽能能源系統等領域。然而，隨著產業的進展，有機電解液所造成的環境和安全問題使以水作為電解液的水系超級電容器再度成為研究焦點。近年來，為了提升水系超級電容器的能量密度，電池型鐵基氧化物負極因其高的理論容量和寬的工作電位窗口受到廣泛關注，但其緩慢的反應動力學和嚴重的容量衰減極大地限制了實際應用。目前該類材料的容量衰退機理主要歸因于鐵基氧化物材料的導電性差以及納米顆粒團聚使材料結構穩定性降低。盡管通過與導電碳材料復合或開發碳涂層納米結構可有效提升相關性能，但改善效果仍非常有限。因此，深入揭示并解決鐵基氧化物負極的循環衰減問題，對于設計制備兼具高能量與高功率的長壽命水系超級電容器具有關鍵意義。
針對上述問題，研究團隊提出了獨特的“氧泵出”機制，構建了具有獨特類果-核狀結構和富含氧空位的Fe@Fe3O4(v)@Fe3C負極材料，作為超級電容器負極表現出超高的比容量和快速充放電能力。區別于傳統的電極失效理論，實驗和理論計算結果證明，鐵基氧化物負極的失效與活性相FeOOH不可逆轉變為惰性相γ-Fe2O3密切相關。值得注意的是，歸功于氧空位和Fe-C鍵的耦合作用，這種不利的相轉變在該新型負極材料中被顯著抑制，使電極在24000次長循環后依然具有93.5%的高容量保留。使用這種新型鐵基負極構筑的非對稱超級電容器表現出127.6Whkg-1的高能量密度和低的容量衰減，從而實現了超級電容器的高能量密度和長循環壽命的并存。該工作不僅加深了目前對鐵基氧化物負極衰減機制的理解，而且為設計高性能鐵基氧化物負極開辟了新的途徑。
柳偉教授長期從事新能源與儲能材料領域的應用基礎研究，近年來在國家自然科學基金、山東省自然科學基金重大基礎研究項目等資助下面向鋰離子電池和超級電容器等商業儲能器件開展相關電極材料的制備與應用開發。同時，面向未來應用，研發鈉、鉀離子電池、鋅離子電池等新型高性能儲能器件，探索與之匹配的新材料體系，相關研究成果分別發表在Adv.Energy.Mater., Adv Funct. Mater., ACS Nano, Energy Storage Mater., Small，Small Methods等權威期刊上，本次在Advanced Materials上發表的研究成果是該團隊在先進儲能材料與器件研究領域取得的又一重要研究進展。
通訊員：范洪光
論文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202303360.
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